上海交通大學(xué)張文濤研究組與張杰、向?qū)а芯繄F(tuán)隊(duì)合作以“Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material”為題在《Nature》發(fā)表突破性的研究成果：利用飛秒激光操控量子材料，在三維材料中實(shí)現(xiàn)瞬時(shí)二維長(zhǎng)程有序電子態(tài)，并在所形成的二維電子態(tài)中發(fā)現(xiàn)存在光致超導(dǎo)的跡象。

利用超快激光調(diào)控產(chǎn)生二維電子態(tài)的新方法

二維電子態(tài)中存在眾多奇異的量子現(xiàn)象，如量子霍爾效應(yīng)（1985年諾貝爾物理獎(jiǎng)）、石墨烯中的狄拉克電子態(tài)（2010年諾貝爾物理獎(jiǎng)）和超導(dǎo)增強(qiáng)等。這些二維電子態(tài)通常通過(guò)機(jī)械剝離、人工異質(zhì)結(jié)、分子束外延生長(zhǎng)等方法制造人工結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)。

本研究提出并實(shí)現(xiàn)了在量子材料中利用超快激光調(diào)控產(chǎn)生二維電子態(tài)的新方法。該方法利用在特定激光強(qiáng)度下激發(fā)相干電子—聲子相互作用所引起的材料晶格宏觀周期性畸變，結(jié)合激光在材料中由于穿透深度引起的強(qiáng)度分布，從而導(dǎo)致這種晶格畸變?cè)诓牧现蟹謱映霈F(xiàn)并在晶格畸變層與原始層之間實(shí)現(xiàn)了一種長(zhǎng)程有序的二維電子態(tài)。

圖1 激光調(diào)控形成二維電子態(tài)示意圖

該論文對(duì)1T－TiSe2這一傳統(tǒng)的三維電荷密度波材料進(jìn)行了高分辨的超快激光操控研究。通過(guò)時(shí)間分辨角分辨光電子能譜的測(cè)量，發(fā)現(xiàn)隨著激光泵浦能量的增加，電子態(tài)的線寬在特定泵浦能量下會(huì)出現(xiàn)交替減弱的反常現(xiàn)象。這種奇特的現(xiàn)象只有在電子維度從三維退變成二維才能得到合理的解釋。

進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，超快電子結(jié)構(gòu)在高激發(fā)密度下表現(xiàn)出非簡(jiǎn)諧振蕩現(xiàn)象，意味著強(qiáng)激光作用可引起晶格畸變反轉(zhuǎn)，從而可在晶格畸變反轉(zhuǎn)區(qū)與非反轉(zhuǎn)區(qū)形成二維電子結(jié)構(gòu)。通過(guò)高分辨兆伏特超快電子衍射實(shí)驗(yàn)，觀察到了代表周期晶格畸變的超晶格峰在強(qiáng)激光泵浦作用下先消失再出現(xiàn)的特征，為激光作用下晶格畸變反轉(zhuǎn)的存在提供了確定性證據(jù)。超快電子結(jié)構(gòu)和超快電子衍射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與含時(shí)的、空間分布的Ginzburg－Landau雙勢(shì)阱模型模擬計(jì)算結(jié)果吻合，證實(shí)飛秒激光誘導(dǎo)晶格畸變反轉(zhuǎn)可在三維材料中實(shí)現(xiàn)二維電子態(tài)。

圖2 光誘導(dǎo)的二維界面、在二維界面態(tài)密度增加及發(fā)現(xiàn)能隙打開(kāi)奇異電子態(tài)

通過(guò)時(shí)間分辨角分辨光電子能譜測(cè)量，在該二維電子結(jié)構(gòu)中進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)電子態(tài)密度的增加和存在能隙的跡象，表明有可能出現(xiàn)光致非平衡高溫超導(dǎo)現(xiàn)象。這些發(fā)現(xiàn)首次展現(xiàn)了利用超快激光實(shí)現(xiàn)對(duì)電子態(tài)維度的調(diào)控，并產(chǎn)生奇異的量子現(xiàn)象。

圖3 超快電子衍射測(cè)量超晶格峰并確認(rèn)激光誘導(dǎo)晶格畸變反轉(zhuǎn)

自研儀器成為新發(fā)現(xiàn)的關(guān)鍵

先進(jìn)儀器的研制和實(shí)驗(yàn)精度的提升是獲得此新發(fā)現(xiàn)的關(guān)鍵。在國(guó)家和學(xué)校人才計(jì)劃的支持下，張文濤研究組自主研制了具有國(guó)際領(lǐng)先水平的時(shí)間分辨角分辨光電子能譜儀，時(shí)間分辨率（113 fs）和能量分辨率（16．2 meV）的乘積已接近物理極限，達(dá)到了國(guó)際上同類(lèi)儀器的最高水平。張杰、向?qū)а芯繄F(tuán)隊(duì)在基金委國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目（部門(mén)推薦）的支持下，研制了目前世界上唯一一臺(tái)時(shí)間分辨率優(yōu)于50 fs （FWHM）的兆伏特超快電子衍射裝置。本研究結(jié)合了時(shí)間分辨角分辨光電子能譜儀對(duì)電子敏感和兆伏特超快電子衍射裝置對(duì)原子敏感的優(yōu)勢(shì)，分別從超快電子結(jié)構(gòu)和超快晶格動(dòng)力學(xué)兩方面提供了相關(guān)發(fā)現(xiàn)的實(shí)驗(yàn)證據(jù)【圖2、3】。

圖4 高性能時(shí)間分辨角分辨光電子能譜儀及兆伏特超快電子衍射裝置

本工作獲得了科技部、基金委和上海市科委科研項(xiàng)目的資助；由上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院、張江高等研究院、自然科學(xué)研究院、李政道研究所和上海科技大學(xué)的研究人員共同完成。上海交通大學(xué)高性能計(jì)算中心提供了計(jì)算資源。

張文濤研究組博士生段紹峰，張杰、向?qū)а芯繄F(tuán)隊(duì)博士生程運(yùn)為該論文的共同第一作者，張文濤和向?qū)�為該論文的通訊作者，上海交通大學(xué)錢(qián)冬課題組、羅衛(wèi)東課題組、上海科技大學(xué)郭艷峰課題組在數(shù)據(jù)分析、電子結(jié)構(gòu)計(jì)算及樣品制備等方面參與該研究并做出了重要貢獻(xiàn)。