諧波產(chǎn)生是光與物質(zhì)之間強烈非線性相互作用的結(jié)果，可以將光信號轉(zhuǎn)換為更高的頻率，因此是光學(xué)領(lǐng)域的關(guān)鍵技術(shù)。由于石墨烯具有本質(zhì)上的大電調(diào)諧非線性光學(xué)響應(yīng)，因此已經(jīng)被用于高次諧波產(chǎn)生，但直到現(xiàn)在，只能在低于2 THz的頻率范圍內(nèi)，并且需要使用高功率的超快臺式激光器或基于加速器的結(jié)構(gòu)。與鄰近的中紅外和太赫茲區(qū)域不同，遠紅外缺乏實用的半導(dǎo)體激光技術(shù)。這是由于用于激光制造的III-V族半導(dǎo)體無法產(chǎn)生此光譜范圍（Reststrahlen波段）的光。

鑒于此，Cnr Nano、利茲大學(xué)、劍橋大學(xué)、巴黎高等師范學(xué)院的研究人員展示了一種緊湊的小型系統(tǒng)，其發(fā)射頻率為Reststrahlen頻段的9.63 THz。為了實現(xiàn)這一技術(shù)里程碑，該團隊利用了石墨烯的特殊光學(xué)特性和定制設(shè)備設(shè)計以及量子級聯(lián)激光器。

當(dāng)石墨烯與電磁波相互作用時，它可以將電磁波轉(zhuǎn)換為更高的頻率，這個過程稱為諧波產(chǎn)生。研究人員通過用量子級聯(lián)激光器激發(fā)石墨烯獲得了初始頻率的三倍頻率。這種方法在簡單性和效率方面具有顯著優(yōu)勢，并且不需要笨重的激光器。

該方法使得在6-12 THz頻率范圍內(nèi)獲得緊湊源成為可能，因為典型III-V半導(dǎo)體的Reststrahlen波段帶來了困難。得益于石墨烯的使用，這種用于產(chǎn)生遠紅外范圍內(nèi)的波的高效技術(shù)填補了技術(shù)空白，并開辟了診斷成像和環(huán)境監(jiān)測領(lǐng)域的應(yīng)用。相關(guān)研究成果以“Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array”為題發(fā)表于《Nature Communications》。

圖1. SLG 耦合到圓形開口環(huán)諧振器 (CSRR)，諧振頻率為 3.21 THz。

圖2. SLG CSRR 間隙中的場增強。

圖3. 太赫茲 QCL 泵浦 SLG-CSRR 中的模擬 THG 效率。

圖4. 光泵浦 SLG-CSRR 中 9.63 THz 的 THG。

結(jié)論

研究人員利用CSRR裂隙中的放大場和SLG中的強烈非線性三階光學(xué)響應(yīng)，設(shè)計了適用于FIR范圍內(nèi)THG的SLG-CSRR。當(dāng)CSRR中嵌入的SLG通過緊湊型3.21 THz QCL進行光泵浦時，可實現(xiàn)9.63 THz 發(fā)射，該頻率對應(yīng)于基本激光模式的三階上轉(zhuǎn)換，為通過 SLG 超表面與微型 QCL 的片上集成來演示 FIR 光譜范圍內(nèi)的固態(tài)相干發(fā)射鋪平了道路。

在雙金屬配置中設(shè)計更小的裂隙諧振器可以通過增強場限制來增加光學(xué)放大。研究人員使用緊湊源來定位以前只能在 FEL 中實現(xiàn)的相互作用（磁振子、聲子、自旋、碰撞電離）。這可能會導(dǎo)致 QCL 在聲子共振上發(fā)生振蕩，從而增強非線性。該研究結(jié)果為FEL或tableto系統(tǒng)無法實現(xiàn)的完全集成方法開辟了道路。

SLG 可以在太赫茲QCL的表面上形成圖案，其腔內(nèi)功率/場足以通過電泵浦誘導(dǎo)FIR發(fā)射。同樣的方法也可以用于替代材料，例如拓撲絕緣體，它可以克服由SLG光學(xué)飽和引起的HHG效率限制。這可能使新的應(yīng)用得到解決，從落在現(xiàn)有QCL的Reststrahlenband中的復(fù)雜生物分子的高分辨率傳感、高場太赫茲物理，以及用于25-60 µm范圍內(nèi)量子納米學(xué)的近場 s-SNOM ，許多等離子體、聲子和磁現(xiàn)象發(fā)生的地方。

原文信息：

Di Gaspare, A., Song, C., Schiattarella, C. et al. Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array. Nat Commun 15, 2312 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45267-2

文章來源：DT-Carbontech，激光行業(yè)觀察

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