文/LFW

對(duì)于飛秒和阿秒激光而言，一些人會(huì)說(shuō)，激光脈沖能量越高越好。然而，許多研究人員都遇到過(guò)這種令人煩惱的情況：當(dāng)激光脈沖能量很高的時(shí)候，電源就會(huì)報(bào)警，但測(cè)得的信號(hào)仍然很微弱。所以，在條件允許的情況下，追求高脈沖能量確實(shí)是一種選擇；但是考慮到近年來(lái)激光技術(shù)的發(fā)展?fàn)顩r，一味追求高脈沖能量，真的是一種明智的選擇嗎？

對(duì)于某些應(yīng)用而言，確實(shí)需要高脈沖能量，例如真空極化、核聚變，或者二次輻射產(chǎn)生。因此只要條件允許，可以購(gòu)買高脈沖能量的激光器。

然而，在許多研究領(lǐng)域，僅僅追求高脈沖能量往往弊大于利。而將能量分散到多個(gè)脈沖上，提高重復(fù)頻率，可以獲得相同或更高的平均功率。本文主要介紹一些應(yīng)用選擇平均功率高、單脈沖能量中等的高能激光系統(tǒng)的原因，以及該系統(tǒng)的一些應(yīng)用案例。

原因一：輸出穩(wěn)定性高

過(guò)去10年或20年里出現(xiàn)的固態(tài)飛秒激光系統(tǒng)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于上世紀(jì)末開發(fā)的第一個(gè)啁啾脈沖放大（CPA）系統(tǒng)�，F(xiàn)在的飛秒激光器輸出功率為幾十瓦，單脈沖能量約為1mJ，重復(fù)頻率從單脈沖可以到幾兆赫茲。由半導(dǎo)體激光陣列泵浦，加上巧妙的光學(xué)設(shè)計(jì)，典型的Yb:KGW CPA激光系統(tǒng)擁有卓越的穩(wěn)定性能。緊湊型設(shè)計(jì)使其占地面積小，同時(shí)也降低了對(duì)機(jī)械振動(dòng)的敏感性，水冷外殼設(shè)計(jì)降低了環(huán)境溫度變化帶來(lái)的影響。

飛秒激光器的泵浦能量并不是由單個(gè)半導(dǎo)體激光器提供的，而是由幾十個(gè)半導(dǎo)體激光器組成的陣列提供的，因此每個(gè)半導(dǎo)體激光器的穩(wěn)定性對(duì)整個(gè)泵浦光的穩(wěn)定性影響較小。最為重要的是，隨著激光重復(fù)頻率的增加，當(dāng)相鄰脈沖的時(shí)間間隔小于激活介質(zhì)的激光躍遷壽命時(shí)（Yb: KGW增益介質(zhì)的激光躍遷壽命為600µs，對(duì)應(yīng)的重復(fù)頻率為1.6kHz），激光增益介質(zhì)開始作為一個(gè)低通濾波器，能夠消除由泵浦光引起的不穩(wěn)定性。因此，高重復(fù)頻率的激光系統(tǒng)具有很高的功率和能量穩(wěn)定性（見(jiàn)圖1）。

圖1：重復(fù)頻率為200kHz、最大輸出功率為20W的飛秒激光器，具有很高的功率和能量穩(wěn)定性。激光器連續(xù)工作12小時(shí)其功率均方根差為0.15%，因此其功率波動(dòng)曲線幾乎就是一條水平線（a）（b）。激光器10分鐘工作時(shí)段內(nèi)脈沖的能量穩(wěn)定性更好，均方根差可達(dá)0.07%（c）。

Power：功率W

Power trace here:功率跟蹤線

Time （hours）：時(shí)間（小時(shí)）

Pulse energy：脈沖能量（μJ）

原因二：多數(shù)實(shí)驗(yàn)需要多脈沖

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)測(cè)量一般需要求平均值。如果這些信號(hào)光子是以巨大但不頻繁的爆炸形式出現(xiàn)，或以小水滴的形式一個(gè)接一個(gè)地撞擊探測(cè)器，都不會(huì)影響測(cè)量結(jié)果。例如，在測(cè)試時(shí)間內(nèi)（1s），收集了同樣數(shù)量的光子，最終的結(jié)果（其他因素相同）也就相同。

當(dāng)然，實(shí)驗(yàn)測(cè)量往往并非如此簡(jiǎn)單。信號(hào)測(cè)量可能有一個(gè)能量閾值，除非信號(hào)光能夠超過(guò)閾值，否則測(cè)量將受到影響。高重復(fù)頻率的飛秒激光能量能夠達(dá)到1mJ甚至更高，這是20年前鈦寶石CPA飛秒激光系統(tǒng)的典型輸出能量。如此高能量的激光脈沖在緊聚焦時(shí)，足以在空氣中產(chǎn)生等離子體（見(jiàn)圖2）。因此，一臺(tái)Yb:KGW CPA飛秒激光系統(tǒng)相當(dāng)于由10-50個(gè)鈦寶石激光系統(tǒng)組成，而每一個(gè)子激光系統(tǒng)都比舊系統(tǒng)穩(wěn)定10倍以上。

圖2：重復(fù)頻率100kHz、單脈沖能量400µJ的Yb:KGW激光誘導(dǎo)空氣擊穿。（黃色箭頭指示的小亮點(diǎn)代表空氣擊穿位置；背景屏幕上的大白點(diǎn)是在空氣中產(chǎn)生的白光超連續(xù)譜）

原因三：多數(shù)實(shí)驗(yàn)并不需要使用所有可用的脈沖能量

選擇高重復(fù)頻率激光系統(tǒng)的最大原因是：在大多數(shù)情況下，實(shí)驗(yàn)條件并不允許人們使用所有可用的脈沖能量。本節(jié)主要介紹飛秒激光在不同領(lǐng)域的應(yīng)用案例。

（1）非線性光學(xué)

激光器的發(fā)明催生了非線性光學(xué)。當(dāng)光的電場(chǎng)強(qiáng)度與電子-原子核之間的庫(kù)侖引力相抗衡的條件下，開始產(chǎn)生復(fù)雜的非線性光學(xué)效應(yīng)，會(huì)誘導(dǎo)新的激光頻率產(chǎn)生以及奇特的空間特性。[2,3]非線性光學(xué)效應(yīng)發(fā)生在一定的光強(qiáng)范圍內(nèi)，例如凝聚態(tài)實(shí)驗(yàn)中，非線性光學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生對(duì)應(yīng)的脈沖能量在微焦量級(jí)。

將飛秒激光聚焦到透明介質(zhì)中，會(huì)產(chǎn)生寬帶相干輻射，即白光超連續(xù)譜，這也是非線性光學(xué)的一個(gè)典型應(yīng)用案列（見(jiàn)圖3）。在塊狀透明介質(zhì)中產(chǎn)生白光超連續(xù)光譜的閾值通常為1~50µJ，具體取決于激光波長(zhǎng)和介質(zhì)屬性。

圖3：（a）1kHz和（b）100kHz的飛秒激光在藍(lán)寶石中產(chǎn)生白光超連續(xù)譜。（相機(jī)拍攝參數(shù)相同，100kHz飛秒激光產(chǎn)生的超連續(xù)譜的強(qiáng)度明顯高于1kHz激光產(chǎn)生的強(qiáng)度。如果增加1kHz激光的脈沖能量，在達(dá)到相同的超連續(xù)譜強(qiáng)度之前，藍(lán)寶石晶體早已達(dá)到損傷閾值。）

當(dāng)激光單脈沖能量超過(guò)閾值大約3倍時(shí)，白光超連續(xù)譜不再明顯：激光束會(huì)分解成多個(gè)細(xì)絲，或者介質(zhì)發(fā)生光學(xué)損傷。這就意味著幾乎所有超過(guò)閾值的脈沖能量都是不可用的。因此，為了提高超連續(xù)譜的產(chǎn)生效率，應(yīng)該選擇合適的脈沖能量。

此外，白光超連續(xù)譜的激光能量依賴性，對(duì)飛秒瞬態(tài)吸收光譜也有重要的指導(dǎo)意義。在生物物理、物理化學(xué)、光電和半導(dǎo)體物理等領(lǐng)域的飛秒激光泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)中，研究人員經(jīng)常選擇白光超連續(xù)譜作為探測(cè)光源。飛秒激光泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)中使用了兩束激光脈沖，一束激發(fā)樣品，另一束在第一束激光脈沖后以可控的延遲到達(dá)，測(cè)量由于激光作用引起的樣品透射率的變化。

作為優(yōu)異的探測(cè)光源，白光超連續(xù)光譜非常穩(wěn)定，且易于生成，覆蓋了多個(gè)光譜波段，可以探測(cè)材料中的不同躍遷。由于泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的是樣品激發(fā)透射率與非激發(fā)透射率的比值，因此探測(cè)光的光子數(shù)越多，靈敏度就越高（探測(cè)光小于1000個(gè)光子時(shí)，不可能檢測(cè)到1/1000的透射率變化）。由于白光超連續(xù)光譜每秒輸出的光子數(shù)是重復(fù)頻率的線性函數(shù)，因此重復(fù)頻率越高，噪聲對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響就越小（見(jiàn)圖4）。

圖4：重復(fù)頻率為1kHz與64kHz的激光用于泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)時(shí)，在產(chǎn)生的信號(hào)光強(qiáng)度相同的條件下，測(cè)得的瞬態(tài)吸收對(duì)比圖。

Difference absorption：吸收差異（mOD）

Wavelength：波長(zhǎng)（nm）

（2）二次輻射產(chǎn)生

與非線性效應(yīng)類似，二次輻射產(chǎn)生對(duì)激發(fā)光的單脈沖能量也有一定要求。Baguckis等人將千赫茲Yb:KGW激光作用在銅靶上產(chǎn)生X射線。[4]結(jié)果表明，當(dāng)激光的單脈沖能量在200µJ范圍內(nèi)時(shí)，產(chǎn)生的X射線亮度與激光重復(fù)頻率成線性關(guān)系（見(jiàn)圖5）。

圖5：千赫茲激光作用在銅靶上產(chǎn)生X射線，X射線通量隨激光重復(fù)頻率的變化關(guān)系圖。

尺寸只有鞋盒大小的20W激光器產(chǎn)生的X射線亮度，可與脈沖能量為毫焦級(jí)的鈦寶石CPA激光系統(tǒng)產(chǎn)生的X射線亮度相媲美。在現(xiàn)有的技術(shù)條件下，提高200µJ飛秒激光器的重復(fù)頻率，比提高10mJ激光器的重復(fù)頻率要簡(jiǎn)單得多。因此，桌面化的X射線產(chǎn)生可以達(dá)到更高的重復(fù)頻率。

（3）時(shí)間分辨光譜

飛秒級(jí)時(shí)間分辨光譜可用于分析光合色素-蛋白質(zhì)復(fù)合物、[5]光受體蛋白、[6]太陽(yáng)能電池及其組分、[7,8]發(fā)光器件[9]和其他光敏分子化合物。[10]時(shí)間分辨光譜實(shí)驗(yàn)大多使用連續(xù)光照明，即光子一個(gè)接一個(gè)到達(dá)，而不是像飛秒激光脈沖一樣，光子輸出是一陣一陣的。理想情況下，人們會(huì)用所需的光線類型來(lái)照明，使其發(fā)揮作用。然而，如果需要飛秒級(jí)時(shí)間分辨率，就只能退而求其次使用低能量脈沖。此外，高重復(fù)率有助于積累足夠的信號(hào)，因此高重復(fù)頻率低脈沖能量的飛秒激光就派上用場(chǎng)了。

捕光色素復(fù)合體的光合作用依賴于光強(qiáng)的說(shuō)法其實(shí)并不準(zhǔn)確。20世紀(jì)70年代末和80年代初，幾個(gè)研究小組利用激光研究紫色細(xì)菌色素體的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)。令人迷惑的是，不同的研究小組測(cè)得的激發(fā)態(tài)壽命都不一樣。最后發(fā)現(xiàn)他們看到的只是激發(fā)態(tài)的非線性湮滅。[11]

圖6a是兩種激發(fā)態(tài)在同一葉綠素色素上相遇時(shí)，產(chǎn)生一個(gè)較高的激發(fā)態(tài)的過(guò)程。由于這個(gè)過(guò)程幾乎是瞬間衰減的（~ 100fs），因此兩種激發(fā)態(tài)相遇的最終結(jié)果是激發(fā)態(tài)數(shù)量減1。在大型捕光系統(tǒng)中，激光激發(fā)的激發(fā)態(tài)越多，兩種激發(fā)態(tài)的相遇機(jī)率就越大，因此，初始信號(hào)的衰減就越快（見(jiàn)圖6b）。[12]但這種有意思的現(xiàn)象只在激發(fā)光強(qiáng)度很高的情況下才會(huì)發(fā)生，自然光下不會(huì)出現(xiàn)這種現(xiàn)象。因此，為了研究自然光激發(fā)下的光捕獲作用，實(shí)驗(yàn)需要在極小的激發(fā)能量下進(jìn)行。因此可以使用高重復(fù)頻率、低脈沖能量的飛秒激光。

圖6：（a）分子化合物中激發(fā)態(tài)的湮滅。當(dāng)兩個(gè)激發(fā)態(tài)在同一分子上相遇時(shí)，會(huì)產(chǎn)生一個(gè)更高的激發(fā)態(tài)，由于這個(gè)變化過(guò)程時(shí)間持續(xù)很短，因此最終只剩下一個(gè)激發(fā)態(tài)。（b）光合細(xì)菌捕光色素復(fù)合體（Fenna-Matthews-Olson 蛋白），在不同激發(fā)能量下的瞬態(tài)吸收信號(hào)衰減圖。[12]

Enery: 能量

Delay：延遲（ps）

Intensity：強(qiáng)度

（4）單粒子探測(cè)

在實(shí)驗(yàn)中，往往是檢測(cè)方案限制了激發(fā)能量，而不是激光本身或者目標(biāo)樣品。在許多探測(cè)方案中，只能檢測(cè)到單個(gè)粒子（光子、電子、離子）。例如，應(yīng)用最廣泛的X射線光譜儀，就是通過(guò)檢測(cè)單個(gè)X射線光子激發(fā)半導(dǎo)體中的電荷來(lái)工作的。如果同一激光脈沖的兩個(gè)光子同時(shí)擊中探測(cè)器，光譜儀將錯(cuò)誤地顯示為一個(gè)兩倍的光子能量峰（見(jiàn)圖7）。同樣，如果光與物質(zhì)相互作用的產(chǎn)物是光電子（如X射線光電子能譜），因此需要一個(gè)激光脈沖只產(chǎn)生一個(gè)電子。如果多個(gè)電子進(jìn)入分析儀，它們的庫(kù)侖斥力會(huì)使測(cè)量的能量值失真。

圖7：?jiǎn)蚊}沖能量為400µJ的激光脈沖與銅靶作用產(chǎn)生X射線譜。當(dāng)探測(cè)器計(jì)數(shù)率接近激光重復(fù)頻率時(shí)，會(huì)在檢測(cè)到的光子的兩倍和三倍能量處，產(chǎn)生不存在的峰值。

在單粒子檢測(cè)實(shí)驗(yàn)中，激光重復(fù)頻率越高，探測(cè)器計(jì)數(shù)就越快。一個(gè)典型的頻譜或衰減曲線，需要10000次左右的計(jì)數(shù)來(lái)對(duì)抗細(xì)微的噪聲。當(dāng)以1kHz重復(fù)頻率計(jì)數(shù)時(shí)，需要10s來(lái)測(cè)量一條曲線。而用100kHz時(shí)，每秒則可以測(cè)量10條曲線。也就是說(shuō)，將重復(fù)頻率從1kHz提高到100kHz，測(cè)量時(shí)間就會(huì)從10小時(shí)縮減到6分鐘。因此，高重復(fù)頻率激光在單粒子檢測(cè)實(shí)驗(yàn)中特別有優(yōu)勢(shì)。

總結(jié)

現(xiàn)代千赫茲固態(tài)飛秒激光器，具有脈沖能量高、重復(fù)頻率高的雙重優(yōu)勢(shì)。其脈沖能量足以產(chǎn)生所有的非線性光學(xué)現(xiàn)象，而高重復(fù)頻率能大大提高工作效率，是傳統(tǒng)的1kHz CPA激光系統(tǒng)工作效率的10-100倍。高重復(fù)頻率的激光系統(tǒng)大大提高了二次輻射的亮度，突破了樣品或檢測(cè)系統(tǒng)的限制。此外，高重復(fù)頻率的激光系統(tǒng)也比高能量激光更穩(wěn)定，因此成為了現(xiàn)代光譜學(xué)、顯微鏡學(xué)、非線性光學(xué)和激光物理研究的首選工具。

參考文獻(xiàn)

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